武漢理工大學、浙江海洋大學研究成果——高鹽水中U(VI) 的熱響應捕獲與釋放

近日,武漢理工大學資源與環境工程學院李曄/郭俊鵬團隊聯合浙江海洋大學徐興濤教授,在Colloids and Interfaces 期刊發表題為 “Thermoresponsive Interfaces for Selective U(VI) Capture and Release from High-Salinity Waters”的綜述論文大學

作者簡介

第一作者介紹

黃俊航 博士

武漢理工大學2025級博士研究生,以第一作者在Colloids and Interfaces 期刊發表論文1篇大學

研究方向:脫氮除磷;鈾富集大學

通訊作者介紹

李曄 博士

二級教授,博士生導師;曾任學院副院長,武漢市水環境工程技術中心副主任兼理工大分中心主任,武漢市人民政府參事,中國環境科學學會水環境分會和重金屬汙染防治專業委員會委員;湖北省水土保持學會理事及科技協作委員會副主任大學。擔任國家科技計劃和科技獎勵評審專家;教育部和湖北省等多省市科技計劃評審專家;湖北省標準化專家委員會和湖北省危險廢物鑑別專家委員會委員。主要從事水汙染控制、水生態治理與修復研究工作。主持或承擔國家水專項、國家重點研發計劃、國家自然科學基金、湖北省重點研發計劃等各類科研專案60餘項;發表學術論文150餘篇,被SCI 等收錄70餘篇;授權國家發明專利20項。獲湖北省科技進步二等獎 (排名第1);獲中國發明協會發明創業成果獎一等獎 (排名1);獲冶金優秀教材二等獎 (排名第2)。

郭俊鵬 博士

武漢理工大學博士研究生,已發表SCI 論文26篇,其中以第一作者/通訊作者身份在Nature Cities (2)、Chinese Journal of Chemistry (1)、Coord. Chem. Rev. (1)、Small (1)、ACS Appl. Mater. Interfaces (1)、ACS ES&T Water (2) 等期刊發表SCI 論文15篇,其中封面論文4篇大學。擔任Chinese Journal of Chemistry 青研編委;長期擔任J. Clean. Prod.、J. Hazard. Mater.、Sep. Purif. Technol.、ACS ES&T Water、ACS Omega、RSC Adv.、Results Eng. 等多個期刊審稿人。

研究方向:高階氧化;環境催化材料;鈾富集大學

徐興濤 博士

教授,博士生導師大學。入選英國皇家化學會 (RSC) 高被引作者、日本學術振興會 (JSPS) Fellow、全球前2%頂尖科學家年度科學影響力榜單 (2020-2023) 等。長期從事海洋化學與資源綠色高值利用的基礎研究,在Nature Water、Nature Communications、Chem Rev、JACS、Angew Chem、EES、Adv Mater 等國際頂級期刊發表學術論文230餘篇,當期入選ESI 高被引論文50餘篇,被引用超過21000次,H 指數92。受邀撰寫英文專著Capacitive Deionization,另外參與撰寫英文專著2部。主持及參與日本科學振興機構ERATO 計劃、國家自然科學基金專案、日本學術振興會研究員專案等。社會學術團隊兼職:美國化學會、國際水協會 (IWA)、中國化學會、中國水利學會會員、SusMat、Carbon Energy、CCL、Electrochim Acta、Environ Res 等期刊副編輯、客座編輯、青年編委等。

展開全文

文章導讀

海水、鹽湖滷水及高鹽放射性廢水既可能是重要的非常規鈾資源,也可能是亟需處理的含鈾廢水大學。然而,在高鹽環境中,U(VI) 並不是以簡單的遊離UO22+ 為主,而主要以鈾醯碳酸根絡合物以及Ca2+、Mg2+ 參與形成的三元鈾醯碳酸鹽絡合物存在。這些複雜物種具有不同的電荷、水化結構、配體交換行為和介面傳輸特徵。因此,高鹽水中鈾的提取並不是單一的“吸附”過程,而是涉及鈾物種向介面遷移、水化層重組、碳酸根置換、功能位點識別、表面配位和後續釋放等一系列耦合步驟。傳統鈾吸附材料通常以提高結合強度和最大吸附容量為主要目標。傳統材料主要透過增強配位提高鈾容量,卻常伴隨解吸困難、化學品消耗和二次廢液增加。

針對“強捕獲—難釋放”這一矛盾,本文將熱響應鈾分離重新定義為一個由水相物種、介面狀態和過程設計共同決定的捕獲—釋放問題大學。熱響應介面的意義並不只是使吸附容量隨溫度發生變化,而是利用溫度調控聚合物構象、介面水化、孔道可達性、配體暴露程度、區域性傳質阻力和釋放路徑,使材料在不同溫度下進入有利於捕獲或有利於再生的不同狀態。

本文圍繞以下三個相互耦合的問題展開大學

一、高鹽水中的鈾以什麼形態存在大學

在近中性和弱鹼性條件下,遊離UO22+ 通常不是主要物種大學。鈾醯碳酸鹽以及含Ca2+、Mg2+ 的三元絡合物決定了鈾在介面附近的電荷、尺寸、水化和配體交換路徑。

二、熱響應介面如何改變鈾的遷移與配位大學

LCST 和UCST 轉變、聚合物刷伸展與坍塌、水化層重構、孔道開閉和區域性光熱加熱,均可能改變鈾物種進入介面的能壘、配位位點的可達性以及解吸過程中的再結合機率大學

三、材料是否真正改善了完整捕獲—釋放迴圈大學

溫度引起的吸附變化並不一定代表真正的介面門控大學。升溫本身也可能加快擴散、促進配體交換或改變吸附平衡。因此,必須區分真實的結構切換和普通熱力學、動力學效應。

本文進一步提出,熱響應鈾材料不應僅以最大吸附容量評價,而應同時考察鈾/釩選擇性、響應時間、再生劑消耗、能量輸入、抗汙染能力、材料損失、迴圈穩定性、合成重複性和環境影響大學

圖文解讀

武漢理工大學、浙江海洋大學研究成果——高鹽水中U(VI) 的熱響應捕獲與釋放

圖1. 熱響應U(VI) 捕獲與釋放的總體框架

圖1概括了全文的研究邏輯,將高鹽水化學、溫度依賴的介面狀態、代表性材料平臺和迴圈過程評價聯絡起來大學。該圖強調,鈾分離效能不是由單一配體或單一吸附容量決定的,而是由溶液物種、介面水化、傳質路徑、識別位點和再生過程共同控制。研究目標也應從最佳化靜態吸附劑轉向構建能夠在不同工作狀態間切換的可程式設計介面。

武漢理工大學、浙江海洋大學研究成果——高鹽水中U(VI) 的熱響應捕獲與釋放

圖2. 碳酸鹽主導的U(VI) 物種及介面配位轉化

圖2揭示了高鹽碳酸鹽環境中鈾物種的複雜性大學。在接近海水的pH 條件下,鈾主要以帶負電的碳酸鹽絡合物存在,而不是以遊離UO22+ 存在。材料必須首先允許這些體積較大、強水化的物種接近介面,隨後才能發生碳酸根置換和表面配位。

因此,材料的親鈾能力不僅取決於配體強度,也取決於介面是否為鈾醯碳酸鹽物種提供了可進入、可脫水和可交換的微環境大學

武漢理工大學、浙江海洋大學研究成果——高鹽水中U(VI) 的熱響應捕獲與釋放

圖3. 鹽環境對PNIPAM 熱響應行為的調控

圖3展示了PNIPAM 在溫度升高和鹽析作用下的脫水與坍塌行為大學。鹽的種類和濃度能夠顯著改變聚合物的相變溫度、固化狀態和可逆恢復行為。這意味著在純水中測得的LCST 僅能作為起點,不能直接代表聚合物在海水、滷水或高鹽放射性廢水中的實際響應視窗。對於熱響應鈾材料而言,真正有意義的相變溫度必須在目標鹽基質中測量。

武漢理工大學、浙江海洋大學研究成果——高鹽水中U(VI) 的熱響應捕獲與釋放

圖4. 熱響應膜中的溫度門控

圖4展示了PNIPAM 修飾氧化石墨烯膜的溫度響應通道大學。溫度變化能夠改變聚合物的構象、水化程度和層間通道狀態,從而調節膜的滲透效能和傳質阻力。這類材料體現了“識別”和“傳輸”可以被分別設計:熱響應層負責控制通道狀態,內部功能區域負責鈾的選擇性結合。對於鈾分離,真正有效的膜門控不僅需要表現出水通量變化,還應證明溫度能夠調控鈾物種的進入、結合和釋放。

不同材料平臺的優勢與侷限

不同平臺各有取捨:聚合物刷和薄膜響應快、介面可控,但配體負載有限;水凝膠容量較高,卻可能受到內部擴散和機械疲勞限制;微凝膠傳質快但回收困難;離子印跡磁性材料便於選擇性捕獲和固液分離,但合成複雜;MXene 可提供二維限域和區域性光熱驅動,卻面臨氧化、重堆疊和材料流失風險大學。因此,平臺選擇應由實際限速步驟和執行方式決定。

未來展望與研究總結

未來研究應在真實海水、濃縮滷水和高鹽廢水中直接測量相變範圍、切換速度和迴圈穩定性,並區分真正的介面門控與升溫引起的普通擴散和吸附效應大學。評價指標也應從最大容量擴充套件至U/V 選擇性、再生劑和能量消耗、材料損失、抗汙能力及長期執行效能。真正具有應用潛力的材料未必容量最高,而應能夠在複雜鹽環境中實現快速切換、穩定選擇性、低消耗再生和可重複執行。

Huang, J.; Lei, M.; Shen, F.; Wang, P.; Cao, J.; Li, Y.; Xu, X.; Guo, J. Thermoresponsive Interfaces for Selective U(VI) Capture and Release from High-Salinity Waters. Colloids Interfaces 2026, 10, 55.

Colloids and Interfaces 期刊介紹

主編大學:Dr. Reinhard Miller, Institute for Condensed Matter Physics, Technical University Darmstadt, Germany

期刊涵蓋膠體與介面化學的各個領域,包括懸浮液、乳液、泡沫、凝膠和離子液體 (包含小分子量表面活性劑、大分子、奈米顆粒或其混合物);膠體和介面在化學、生物、醫學以及化妝品、材料科學、聚合物、食品和製藥等領域的應用大學

2025 Impact Factor大學:3.8

2025 CiteScore大學:5.8

Time to First Decision大學:20.4 Days

Acceptance to Publication大學:3.7 Days

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